A coleção Santos Simões resulta, em primeiro lugar, do trabalho desenvolvido pela Brigada de Estudos de Azulejaria; em segundo, dos textos e notas inéditos que este investigador produziu no âmbito do que, em carta de 25 de Janeiro de 1957, propunha à Fundação Calouste Gulbenkian, ou seja, a elaboração do Corpus da Azulejaria Portuguesa e ainda das várias atividades de conferencista que foi desenvolvendo.

Esta proposta foi acolhida favoravelmente pelo Conselho de Administração em reunião de 1/03/1957. A concretização deste projeto desenvolveu-se durante 13 anos, tendo terminado em 1970.

A Coleção apresenta-se, no contexto da Digitile, em três subcoleções:

• DESENHOS DE AZULEJARIA
• IMAGENS DE AZULEJARIA
• INVENTÁRIO E ESTUDOS SOBRE AZULEJARIA